活性炭吸附甲基碘的性能

　　在所有情况下(从正常运行条件到严重事故情况)，处理核设施可能释放的放射性碘仍然是提高核安全以及提高公众对核能接受度的一个非常重要的问题。对碘的特别兴趣在于其同位素(主要是131I和129I)在短期和长期内的高放射性影响，以及该元素作为挥发性物质(如I2和CH3I)存在的能力。活性炭已广泛用于核设施的通风网络中，以防止挥发性分子扩散到环境中。本次的研究是活性炭在不同条件(温度和相对湿度)下吸附甲基碘的能力。

　　甲基碘吸附测试装置

　　使用实验装置(图1)在不同条件下进行批次CH3I吸附测试，可分为三个部分：第一部用CH3I/N2瓶空气产品和质量流量控制器(使用空气作为稀释气体)中生成恒定且可重现的CH3I浓度。第二部分称为“反应器系统”(参见图1)，其中在各种条件(温度(T)和相对湿度(RH))下，给定的CH3I浓度与固定的活性炭质量保持接触。根据所需信息(吸附动力学/吸附等温线)，这部分可以使用一个反应器或多个反应器。最后一部分专门介绍检测方法。它气相色谱仪和脉冲放电氦离子化检测器组成。优化分析参数以确保显着的信噪比和足够的时间分辨率以精细监测CH3I动力学衰减。

　　图1：用于气相间歇条件下活性炭吸附甲基碘的实验装置。

　　活性炭对甲基碘的吸附容量

　　甲基碘吸附容量的降低程度取决于活性炭的性质(图2(A))。正如预期的那样，对于未浸渍的吸附剂观察到有害的影响，其中仅已知不涉及CH3I吸附的特定相互作用。更准确地说，当从活性炭材料的第一组条件转移到第二组条件时，概述了大约76%的吸附容量下降(图2)。在这方面，为了克服与水蒸气和温度相关的影响，三乙二胺浸渍是必不可少的。最近，由于水对三乙二胺分子具有很强的亲和力，因此三乙二胺浸渍可以通过释放载体的活性位点来提高活性炭的保留性能]。此外，与其他机制(尤其是物理吸附)相比，化学吸附甲基碘的比例随着温度升高而增加。然后，三乙二胺与甲基碘的化学反应性将在较高温度下增强。得到的结果(图2)表明随着氮含量的增加，在“恶劣条件”下的保留性能逐渐提高。因此，以浸渍中含量最高为特征的活性炭-4吸附剂的吸附容量仅降低了33%。更准确地说，可以推断出所有考虑的吸附剂的减少幅度和摩尔比之间的准线性关系(图2B)。根据这种关系，似乎需要浸渍，以确保在更严格的条件下更牢固地固定甲基碘。

　　图2：(A)实验条件对从Langmuir模型推导出的吸附容量的影响，(B)吸附容量随摩尔比的变化而下降。

　　在研究的活性炭吸附剂中，活性炭-4吸附剂似乎在所研究的温度和相对湿度条件下表现出对甲基碘的较好吸附性能。这种吸附剂具有发达的微孔网络，构成了在“正常操作条件”下捕获甲基碘的关键因素。此外，它在“恶劣条件”下保留甲基碘的出色能力可能主要来自其高浓度的浸渍含量，但也来自某些银物质的存在。

　　活性炭吸附甲基碘的性能，活性炭的物理化学性质与其捕获甲基碘的能力之间存在的关系，作为实验条件的函数。更准确地说，考虑了浸渍对活性炭对甲基碘的吸附性能的影响。发现甲基碘的吸附特性主要对主要受物理吸附(低温、高吸附物浓度和低水蒸气含量)控制的配置中的微孔网络可用性敏感。在这方面，由于内部孔隙中存在这些分子，改性物的逐步浸渍导致整体吸附能力下降，这与孔隙部分阻塞现象相关。相比之下，三乙二胺的存在似乎对于确保更强大和更具体地储存甲基碘分子。这种改性活性炭可以保证在较高温度和大量过量水蒸气存在下对甲基碘的可接受保留行为。